同步辐射吸收谱解析异质原子调控的新型催化剂取得新进展
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同步辐射吸收谱解析异质原子调控的新型催化剂取得新进展
 发布时间:2017-12-26  大小:【

电催化分解水是产生清洁氢能的一种理想方法,有望在满足环境友好的前提下解决能源问题的一种有效途径。由于全水分解的两个半反应(析氢反应与析氧反应)拥有完全不同的反应动力学与电子传输过程,目前大部分催化剂仅仅能适用于析氢反应或者析氧反应,因此发展高效与低成本的双功能全水分解催化剂仍然是一个挑战。近期,中国科学技术大学同步辐射实验室宋礼教授课题组通过对黄铁矿结构硫化镍材料进行异质原子替代,成功地合成出具有金属性的钒掺杂硫化镍新型层状材料,实现了具有优异全水分解性能的双功能电催化剂。相关结果发表于国际著名期刊ACS Nano (2017, 11, 11574-11583),论文第一作者为国家同步辐射实验室博士生刘恒劼。

  

示意图:V原子替代NiS2催化剂的全水分解反应

  

该研究采用水热法合成镍钒原子均匀混合的层状双金属氢氧化物前驱体,随后通过硫化处理得到了钒原子掺杂的二维层状硫化镍材料。利用同步辐射吸收谱扩展边(EXAFS)证明了钒原子的代替Ni位掺杂结构。同步辐射近边吸收谱(XANES)结果表明,钒原子掺杂会引起镍原子上的电荷密度增加。结合密度泛函理论计算进一步确认了钒原子的掺杂可以导致半导体性的黄铁矿结构硫化镍带隙消失,促进金属相的形成,从而大大地加快了电催化反应过程中电子传输过程,有效地提高了硫化镍的全水分解催化活性。电催化实验结果表明,钒掺杂硫化镍催化剂用于全水分解时保持电流密度为10 mA/cm2的电压仅为1.56 V,且催化活性可以保持20 h无明显衰减。这些研究结果不仅为全水分解提供了一种理想的催化剂,也有望为调控二维层状纳米材料的电子结构提供了一种新的思路,并为理解电催化剂的构效关系提供了新的视角。

  

以上研究工作得到了科技部重点研发计划和青年973计划、国家自然科学基金、中组部青年千人计划、中科院百人计划、合肥大科学中心、纳米科学卓越中心、南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室等项目和机构的资助。

 

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