合肥光源用户在Pd修饰ZnO-Au高效光催化甲烷转化制乙烯研究中获新进展
邮箱登录 | 校首页 | ENGLISH VERSION | 实验室信息平台
科研动态
原位同步辐射谱学揭示单原子界面协同调控二氧化碳电还原机制[2021-01-14]
合肥光源用户在Pd修饰ZnO-Au高效光催化甲烷转化制乙烯研究中获新...[2021-01-05]
合肥光源用户在利用机械球磨法应用于合成氨研究中获新进展[2020-12-18]
合肥光源用户在尖晶石氧化物高效催化过一硫酸盐活化反应研究中取...[2020-11-30]
合肥光源用户在实现超高功率密度的金属空气电池研究中获新进展[2020-11-30]
合肥光源用户在细胞内纳米结构组装研究取得进展[2020-11-25]
同步辐射原位谱学跟踪催化活性位点结构变化取得进展[2020-11-13]
新泽西理工大学与我室合作在咔唑电化学氧化机理的质谱研究中取得...[2020-11-02]
同步辐射多谱学联用解析OER重构机制取得新进展[2020-10-26]
合肥光源用户在快充锂离子负极研究中取得重要进展[2020-10-09]
合肥光源用户在三维超结构的制备方法上取得新进展[2020-08-21]
"基于可调红外激光的能源化学大型实验装置"研制工作取得重要进展[2020-08-10]
合肥光源用户在Pd修饰ZnO-Au高效光催化甲烷转化制乙烯研究中获新进展
 发布时间:2021-01-05  大小:【

光催化温和条件下甲烷CH4)向多碳(C2 +)化合物的转化提供了一条十分具有吸引力的途径然而通过甲基自由基作为唯一的反应中间体,目前的C2+产物主要为乙烷(C2H6,对乙烯(C2H4的选择性可忽略不计。C2H4作为一种关键的化工原料,具有比C2H6更高的附加值。因此,通过合理的催化剂结构与功能设计实现直接的光催化CH4向C2H4转化一直是科学界与工业界不断追逐的目标。

 近日,中国科学技术大学熊宇杰教授、龙冉副教授等人设计了一种钯修饰的氧化锌-金复合材料(ZnO-AuPd),可以在温和条件下(室温,1个大气压)高效催化CH4向C2H4转化。结果表明,在光照反应8 h后,优化的ZnO-AuPd复合材料(ZnO-AuPd2.7%可实现536.0 μmol g1的甲烷转化速率以及96.0C2+化合物选择性(39.7C2H4和54.9C2H6。在研究过程中,该团队借助合肥光源红外谱学和显微成像线站(BL01B)的原位漫反射傅里叶变换红外(DRIFTS)光谱对CH4转化过程中的关键中间体进行了捕获。发现,Pd诱导的光催化剂的脱氢能力开启了一条新的烷氧中间体(即甲氧基与乙氧基)介导的CH4C2H4直接转化途径在反应过程中,甲氧基中间体脱氢并与甲基自由基偶联成乙氧基,最后通过脱氢得到乙烯。催化剂表面烷氧物种的形成同样得到了基于同步辐射的原位近常压X射线光电子能谱的印证。

 

 

图1:同步辐射原位DRIFTS捕获CH4吸附与转化过程中的烷氧中间体

 此外,CO吸附的DRIFTS光谱结合拓展X射线吸收精细结构谱(EXAFS)技术共同揭示了复合材料中Pd位点的局域结构(图2)。发现在最优的ZnO-AuPd2.7%样品中,Pd位点以孤立的原子形式高度分散在Au的表面晶格中。这项工作为温和条件下的CH4转化机制与催化剂的设计提供了新的认识,并强调了脱氢对于提升光催化反应活性以及产物不饱和碳氢化合物选择性的重要性相关成果以“Pd-Modified ZnO-Au Enabling Alkoxy Intermediates Formation and Dehydrogenation for Photocatalytic Conversion of Methane to Ethylene”为题,发表在国际著名学术期刊《美国化学会志》( J. Am. Chem. Soc. 2021, DOI: 10.1021/jacs.0c10369)上。

 

 

2:基于同步辐射技术的结构-机理解析


 

Copyright 2014 中国科学技术大学国家同步辐射实验室 All Rights Reserved. Web2014
地址:中国 合肥市合作化南路42号 邮编:230029 电话:+86-551-63602043
欢迎您的光临!您是本站第 位访问者
<%@LANGUAGE="JAVASCRIPT" CODEPAGE="65001"%> 无标题文档