原位X射线吸收谱应用于探测电催化剂的动态工作机制取得新进展
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原位X射线吸收谱应用于探测电催化剂的动态工作机制取得新进展
 发布时间:2019-03-05  大小:【

电催化的析氧反应在电化学催化的清洁能源转换技术中扮演着极为重要的角色。在电化学析氧过程中,在高的阳极氧化电位作用下,所应用的催化剂普遍经历结构的自重构,这为鉴别真实活性位点和理解能量转换机制造成了很大的困难和挑战。近期,中国科学技术大学国家同步辐射实验室的宋礼课题组发展了适用于电化学原位检测的同步辐射X射线吸收谱装置和在线检测技术,结合理论计算,精确鉴别出钴基催化剂在电催化析氧反应过程中催化剂的动态演化过程和活性位点的真实结构。相关工作发表在国际顶尖期刊Advanced Materials2019, 1805127)上。

  

  

课题组前期的系列研究表明,析氧催化剂的自重构行为和真实活性位点的结构与预催化剂的局域结构密切相关(ACS Energy Lett., 2018, 3, 861-868; ACS Energy Lett., 2018, 3, 1373-1380; Adv. Mater., 2018, 1707522; Acc. Chem. Res., 2018, 51, 2968)。因此,探明在工作状态下催化材料的表界面原子和电子的动态变化过程以及能量转化机制具有重要意义。针对这个科学问题,课题组通过理性设计策略,成功构筑了一种具有完全结构自重构能力的新型钴基催化剂-Co2(OH)3Cl。电化学测试结果发现,所制备的催化剂在初期的循环伏安活化过程中,电化学的比表面积持续增大,展示了逐渐提升的催化性能。基于上海光源(BL14W1线站),课题组设计开发了在线电化学测试装置,并结合球差电镜观测,揭示了Co2(OH)3Cl在反应过程中发生结构自重构,从而转变为具有高催化活性的不饱和配位羟基氧化钴(CoOOH)。进一步的吸收谱数据拟合证实了活性相CoOOH具有大量的Co-O悬健,从而在析氧反应中表现出更低的过电位。论文第一作者为国家同步辐射实验室江宏亮博士、何群博士研究生和合肥微尺度物质科学国家研究中心李喜玉博士。

  

以上研究工作得到了科技部重点研发计划和青年973计划、国家自然科学基金、中组部青年千人计划、中科院百人计划、合肥大科学中心、纳米科学卓越中心、南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室等项目和机构的资助。

 

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