过渡金属单原子催化剂的通用合成和同步辐射表征取得新进展
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过渡金属单原子催化剂的通用合成和同步辐射表征取得新进展
 发布时间:2018-09-19  大小:【

近年来,单原子催化剂由于相对于本体结构具有显著不同的物理化学性质,在光电化学催化、有机催化等领域得到了研究者们的广泛关注。其中,单原子催化剂的有效合成和精确微观结构和电子结构的鉴定到目前为止仍是极大挑战。

  

  

金属有机配合物作为典型的单原子催化剂合成的前驱体,有着原材料昂贵、结构可控性差等缺点,研究发展更为通用的合成方法迫在眉睫。最近,中国科学技术大学国家同步辐射实验室宋礼教授团队利用价格低廉的原材料发展了一种通用的方法,在典型的碳材料(石墨烯和碳纳米管)上负载CoFeCu单原子。在此方法中,作者利用过渡金属盐的缓慢水解在适度氧化的碳载体上均匀包覆一层锌包含的双金属羟基氧化物(ZnM(OH)x, M = CoFeCu),随后对获得的样品进行聚多巴胺(PDA)的包覆,最后通过高温热解获得目标材料。其中,Zn的作用可以有效抑制高温热解过程中M-M键的形成,PDA层提供氮掺杂的碳源,螯合过渡金属单原子,形成M-N-C。为了表征目标材料的结构,作者先利用球差电镜证实了单原子的形成,然后利用X射线吸收精细结构谱(NEXAFS)的结构模拟,得出MN4C8O2-2 M = Co, Fe, Cu)的分子构型。该工作为单原子催化剂的合成和表征提供了一个完整全新的思路。该文章发表在能源领域国际顶尖期刊Advanced Energy MaterialsAdv. Energy Mater. 2018, 1800436)上,论文第一作者为国家同步辐射实验室江宏亮博士和何群博士研究生。

  

以上研究工作得到了科技部重点研发计划和青年973计划、国家自然科学基金、中组部青年千人计划、中科院百人计划、合肥大科学中心、纳米科学卓越中心、南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室等项目和机构的资助。

 

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