相比常用的石墨烯合成方法（如机械剥离法、液相剥离法、水热合成法等），化学气相沉积法（CVD）被认为是实现单层石墨烯大面积生产的最有效途径之一。与传统CVD使用的气态碳源（如甲烷等）相比，液态碳源具有价格低廉和安全系数高的优点。但是，由于液态碳源分解速度快，而且分解得到的产物较复杂，所以通过传统生长基底（如铜或镍）和CVD工艺很难得到单层石墨烯。因此，找到一种合适的基底是实现高质量大面积单层石墨烯的可控合成和大规模工业应用的关键所在。近期，中国科学技术大学国家同步辐射实验室宋礼教授课题组与大连理工大学三束材料改性教育部重点实验室赵纪军教授课题组合作，在高质量、大面积、单层石墨烯的可控合成及其生长机理研究方面取得重要进展。相关成果发表于国际著名期刊ACS Nano (2017, 11, 1371-1379)。
示意图：三元Cu2NiZn基底生长高质量大面积单层石墨烯
该研究采用安全廉价的环己烷（C6H6）为液态碳源，设计了一种新型三元合金基底Cu2NiZn，并通过对低压CVD合成工艺的探索，实现了大面积高质量单层石墨烯的生长。结合拉曼光谱（Raman）、原子力显微镜（AFM）、透射电子显微镜（TEM）等多种手段，证实了三元合金基底生长的石墨烯具有单层性和高结晶性。同时，利用微纳加工技术构筑了石墨烯场效应晶体管（FET），测得三元合金基底上生长的石墨烯迁移率远优于其他两种基底（Cu, CuNi）。通过合肥同步辐射质谱手段获得了环己烷热分解的中间物种信息，并利用密度泛函理计算模拟了碳源的脱氢、石墨烯的成核以及连续生长三个过程，发现与Cu 和 CuNi 基底相比，三元Cu2NiZn 基底对石墨烯的生长具有明显的优势（更高效的催化脱氢能力、更低的碳原子扩散势垒、更有效促进碳团簇成核等），从理论上解释了三元合金基底在高质量大面积单层石墨烯生长方面的优越性。
以上研究工作得到了科技部青年973计划、国家自然科学基金、纳米科学卓越中心等项目的资助。
