合肥光源用户在碳链增长反应中异构化调控研究取得重要进展

发布时间:2016-12-27

   在当今社会的能源格局中,人类生存需要的液体燃料主要来自石油裂解。近年来,随着石油资源的逐渐耗竭及世界范围内对新能源需求的不断攀升,以碳基小分子为原料,通过费托反应增长碳链进而制备优质液体燃料,有望成为解决石油资源短缺的重要途径之一。在费托反应中,碳基小分子向长链分子转化时存在着碳链异构化问题。

   近日,中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家实验室和化学与材料科学学院的曾杰教授课题组基于单原子催化剂研究了C3向C4分子演化过程中的异构化现象。研究人员成功构筑了负载在氧化钴衬底上的铑单原子催化剂,并在合肥光源“光电子能谱实验站”(BL10B)利用高温高压反应装置开展了原位X射线光电子能谱测试,在不同的反应气氛下,观察Rh原子的电子态变化情况以及与吸附物种的相互作用,为揭示C3分子向C4分子的演化过程提供了有力的证据。该成果以“Atomic-level Insights in Optimizing Reaction Paths for Hydroformylation Reaction over Rh/CoO Single-atom Catalyst”为题,发表在《自然•通讯》杂志[Nature Commun. 2016, 7, 14036]。

氧化钴负载的铑单原子催化剂的结构及其催化反应机理

背景材料:

   合肥光源“光电子能谱实验站”是一个具有多元表征功能的高真空原位平台,光子能量覆盖范围100eV~1000eV,配备了VG Scienta R3000电子能量分析器,可以开展同步辐射光电子能谱(SRPES)、同步辐射近边吸收谱(XANES)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外光电子能谱(UPS)等一系列测试,同时,可以对材料进行蒸镀、氩刻等原位制备和处理。此外,能谱站配备了原位高温高压反应装置,可以实现样品在不同气氛(CO、H2、CH4等)、不同温度(室温-1000K)以及不同压力(UHV-20atm)下的原位反应,可对催化剂经原位反应前后的表面结构变化、表面吸附态物种和催化机理等相关信息进行系统研究。为开展纳米材料以及催化体系的电子结构和催化反应机理研究等提供一个强大的研究平台。 

论文链接:

http://www.nature.com/articles/ncomms14036?WT.feed_name=subjects_physical-sciences