原位同步辐射谱学揭示单原子界面协同调控二氧化碳电还原机制
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科研动态
原位同步辐射谱学揭示单原子界面协同调控二氧化碳电还原机制[2021-01-14]
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原位同步辐射谱学揭示单原子界面协同调控二氧化碳电还原机制
 发布时间:2021-01-14  大小:【

利用可再生能源进行二氧化碳电催化还原(CO2RR得到燃料和增值化学品,被认为是一种实现“碳中和”的有效途径。然而,由于CO2分子的高稳定性和析氢竞争反应的存在使得设计具有高活性和选择性催化剂充满挑战。Au基材料通常可将CO2还原为CO,但其选择性较差,过程中常伴随着析氢反应,通过引入过渡金属提升性能的Au双金属催化剂逐渐引起关注,然而,对于双金属界面处性能调控机理始终缺乏全面认识基于此,通过原位同步辐射技术研究催化剂在CO2RR反应中动态工作机制,设计高效催化剂十分重要。

针对这些关键科学问题,国家同步辐射实验室姚涛教授课题组利用原位同步辐射吸收谱学技术,并结合原位红外技术精准解析了Au纳米颗粒单原子Fe界面(Fe1-Au)协同调控CO2RR的动态过程。研究成果以“Synergistic modulation at atomically dispersed Fe/Au interface for selective CO2 electroreduction”为题发表在国际著名期刊《纳米快报Nano Letters 2021, 21, 686-692)。论文的第一作者为中国科大博士生沈心怡

研究团队设计了一种将Fe单原子分散于Au纳米颗粒上的策略,有效提高了催化剂的CO选择性。为了深入理解构效关系研究人员利用原位同步辐射吸收谱和红外谱技术监测Fe1-Au的界面电子以及几何结构的变化,阐明了反应中电荷由AuFe进行转移,Fe1-Au界面相互作用增强,进一步促进CO2活化并增强了*COOH关键中间体的吸附从而显著提高催化性能,选择性96.3%,质量活性高达399 A/g工作解析了催化剂几何和电子结构对催化活性调控机制,今后设计和开发新型高效催化剂提供了思路

这项工作得到了国家自然科学杰出青年基金、中国科学青年创新促进协会和中央高校基本科研专项资金等项目的资助,也得到了合肥国家同步辐射实验室、北京同步辐射装置和上海同步辐射光源测试机时的支持。

 

原位研究实验示意图

 

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.0c04291


 

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