同步辐射吸收谱解析层状电催化的相调控和异质原子掺杂效应
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同步辐射吸收谱解析层状电催化的相调控和异质原子掺杂效应
 发布时间:2019-10-08  大小:【


        氢气因其高能量密度、燃烧产物清洁等优点被寄予厚望。电催化产氢HER具有无污染,操作简单,氢气纯度高等优势,是一种理想的产氢方式。以铂族贵金属为代表的催化剂其展现出的高效的催化性能为H2作为可持续发展的能源载体点燃了希望,但是其稀有性迫使人们意识到更多、更高效的非贵金属基电催化剂亟待发掘。层状二硫化钼(MoS2)在过去数年内作为优异的HER电催化剂涌现出来,研究发现其活性来源于边缘位点,其面内结构是催化惰性的。此外,MoS2碱性条件下的催化性能差强人意,当前更为成熟的工业电催化产氢希望其在碱性条件下能够实现超高效催化。因此,着力暴露更多的边缘位点和活化面内结构来得到高催化活性是最为直接的手段。


基于上述认识,中国科学技术大学同步辐射实验室宋礼教授课题组设计在过渡金属钴引入MoS2面内,通过改变其面内电子态来达到优化其碱性条件下HER动力学过程。借助同步辐射谱学技术确认了Co-O-Mo结构的形成,实现了Co/O双异质原子掺杂新材料体系。电催化性能测试发现,掺杂催化剂的TOF值在200 mV过电位下可以达到6.65 H2 s-1。理论计算表明,掺杂结构与载体碳纳米管之间的强电子耦合提升了水裂解步骤(Volmer step)的动力学过程,从而获得了高催化活性。


图:Co/O双掺杂MoS2电催化剂及同步辐射X-ray吸收谱表征


相关结果发表于国际著名期刊ACS Nano (2019DOI: 10.1021/acsnano.9b05714)全文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.9b05714#。 以上研究工作得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金、中组部青年千人计划、合肥大科学中心、纳米科学卓越中心等项目和机构的资助。




 

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