电催化剂界面电荷极化的同步辐射谱学解析取得进展
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电催化剂界面电荷极化的同步辐射谱学解析取得进展
 发布时间:2018-10-24  大小:【

氧气还原反应(ORR)和析氧反应(OER)在金属空气电池等能源转化和存储器件中是十分重要的反应。当前,贵金属基催化剂虽然有着良好的性能,但由于其高昂的成本,大规模应用仍然受到了很大的限制。因此,非贵金属基催化剂受到人们的广泛关注。在这些非贵金属基催化剂之中,掺杂缺陷碳基材料(DC)由于具有非常大的比表面积且较多暴露的活性位点而被广泛应用于ORR反应之中,而过渡族金属磷化物(TMP)OER反应中有着良好的表现。虽然基于TMPDC复合物的双功能反应催化剂有着巨大的应用潜力,但是两相结构界面间的电荷状态还不明确,双功能催过机制有待进一步探究。近期,中国科学技术大学国家同步辐射实验室宋礼教授团队设计了一种具有界面电荷极化的复合材料体系,构筑了氮掺杂碳包覆均匀磷化钴纳米颗粒的高效电催化材料,利用同步辐射谱学手段解析了来自界面电荷极化的高效催化激励机制。相关结果发表于国际著名期刊Advanced Energy Materials,论文第一作者为博士生林运祥、杨丽和张友魁。

  

示意图1氮掺杂碳包覆磷化钴电催化剂的同步辐射解析

  

他们采用高分子水凝胶负载Co离子作为前驱体,在高温下进行磷化反应,最终获得具有界面电荷极化的磷化钴/缺陷碳(CoP-DC)杂化催化剂。利用同步辐射的X射线吸收谱和光电子能谱对CoP-DC催化剂进行了系列表征,并与中国科学技术大学江俊教授课题组合作开展DFT理论计算,发现电子会从CoP迁移到DC端,在CoPDC界面之间形成电荷极化现象。这种极化现象进一步激励复合结构在OERORR催化性能的大幅提升,最终促使该复合催化剂表现出十分优异的双功能催化性能和长时间的稳定性。详细研究结果发表在Adv. Energy Mater.2018, 1703623,并被Materials Views China新闻通讯(http://www.materialsviewschina.com/2018/08/29818/)。

  

以上研究工作得到了科技部重点研发计划和青年973、国家自然科学基金、中组部青年千人计划、中科院百人计划、合肥大科学中心、纳米科学卓越中心、南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室、浙江师范大学先进催化材料教育部重点实验室和浙江省固体表面反应化学重点实验室等项目和机构的资助。

 

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