合肥光源用户在钴基催化剂应用于二氧化碳加氢反应的活性物相研究取得重大进展
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合肥光源用户在钴基催化剂应用于二氧化碳加氢反应的活性物相研究取得重大进展
 发布时间:2017-10-16  大小:【

近日,中国科大合肥微尺度物质科学国家实验室和化学与材料科学学院曾杰教授课题组在钴(Co)基催化剂应用于CO2加氢反应的活性物相研究方面取得重大进展。他们将N原子引入到Co催化剂中构筑出Co4N催化剂,同时,基于合肥光源“光电子能谱实验站”(BL10B),并与该实验站朱俊发研究员团队合作,利用高温高压反应装置开展了准原位XPS测试,通过原位机理研究发现,H2氛围下,Co4N催化剂上的N原子会吸附结合H原子从而形成Co4NHx这样一种特殊的物相。Co4NHx中的氨基H原子直接加到CO2分子上形成HCOO*物种作为中间产物。此外,反应过程中吸附的H2O分子也通过氢键相互作用促进氨基H的活化和解离,从而加速加氢过程。该工作通过引入N原子,为优化非贵金属催化剂对CO2加氢反应的活性提供了一种简单有效的方式,更进一步加深了对钴基催化剂在CO2加氢反应中活性物相的理解,为今后寻找更为廉价、高效的CO2加氢催化剂提供了新思路。该成果以“Incorporating nitrogen atoms into cobalt nanosheets as a strategy to boost catalytic activity toward CO2 hydrogenation”为题,109日在线发表在《自然-能源》杂志上(Nature Energy 2017, DOI: 10.1038/s41560-017-0015-x)。

  

  

                                                 Co4N催化剂CO2加氢反应示意图

  

合肥光源“光电子能谱实验站”是一个具有多元表征功能的高真空原位平台,光子能量覆盖范围60eV~1000eV,配备了VG Scienta R3000电子能量分析器,可以开展同步辐射光电子能谱(SRPES)、同步辐射近边吸收谱(XANES)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外光电子能谱(UPS)等一系列测试,同时,可以对材料进行蒸镀、氩刻等原位制备和处理。此外,能谱站配备了高温高压反应装置,可以实现样品在不同气氛(CO2H2CH4等)、不同温度(200K-900K)以及不同压力(UHV-6atm)下的原位反应,可对催化剂经原位反应前后的表面结构变化、表面吸附态物种和催化机理等相关信息进行系统研究。为开展纳米材料以及催化体系的电子结构和催化反应机理研究等提供一个强大的研究平台。 

论文链接:

https://www.nature.com/articles/s41560-017-0015-x

 

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