中国科学技术大学吴宇恩团队在催化科学领域取得突破性进展,创新性地提出了铁嵌入的液态金属催化剂(Fe-LMS)体系,通过外部磁场精确调控甲烷氧化反应的产物选择性,为解决催化反应中"吸附能标度关系"这一长期挑战提供了全新思路。该研究在室温条件下实现了高产率和高选择性的甲烷氧化反应:无磁场时主要生成CH₃OOH(产率1,679.6 mmol g⁻¹ Fe h⁻¹,选择性99.9%),而500 Gs磁场下则主要生成CH₃COOH(产率790.5 mmol g⁻¹ Fe h⁻¹,选择性91.7%)。通过调节磁场强度(0-500 Gs),研究者能够精细控制产物分布,系统表现出优异的可逆性,经过11次循环后仍保持高选择性。这一发现不仅突破了传统催化中"吸附能标度关系"的限制,还为工业催化提供了能耗低、操作简单的新型方法,有望大幅降低甲烷氧化制取高附加值化学品的能耗和成本,具有显著的工业应用前景。
合肥光源软X射线成像线站(BL07W)的X-ray 3D CT技术在该研究中发挥了关键作用,通过X-ray 3D CT成像,研究人员能够清晰观察到:在无磁场条件下,铁原子均匀分布在液态金属球体中;而在500 G磁场作用下,铁原子明显向一侧聚集。这种直接的空间分布可视化,为"磁场通过影响铁原子聚集状态来调控反应路径"这一核心假设提供了确凿的实验支持。X-ray 3D CT技术的非破坏性、高空间分辨率特点,使研究者能够在不破坏样品的情况下,实时观察催化剂微观结构的动态变化,为理解磁场如何调控催化剂结构和反应选择性提供了关键证据。这一技术应用不仅证实了研究假设,还为开发基于磁场调控的新型催化系统提供了重要方法学支持。

图1 A- C. 0G 下 Fe-LMS 的二维和三维 CT 重建图像。D-F. 500Gs下 Fe-LMS 的二维和三维CT重建图像。直观证明磁场对铁原子聚集的影响:在0 Gs磁场条件下,X-ray 3D CT显示铁原子均匀对称地分布在球体中(图1A)在500 Gs磁场条件下,X-ray 3D CT显示铁原子明显向一侧聚集(图1D)。
相关工作以“Magnetically tunable selectivity in methane oxidation enabled by Fe-embedded liquid metal catalysts”为题发表在顶级期刊Nature Nanotechnology上。
全文链接:https://doi.org/10.1038/s41565-025-02029-5

