合肥光源用户在氧八面体倾转的钴自旋态调控研究中取得新进展

发布时间:2022-11-30

        异质结界面是由化学组份不相同的材料通过化学键构成的。在具有钙钛矿结构的过渡金属氧化物中,共顶点的氧八面体是通过金属离子与氧离子之间化学键连接构成了整个氧化物界面的骨架,同时也为氧化物界面物性的调控提供了得天独厚的条件。过去十多年,研究者们已经熟练掌握了通过衬底传递的失配应力、薄膜厚度引起的晶格弛豫应力以及结构对称性不同的剪切应力等调控氧化物界面的物性。科学家已经认识到界面处发生的电荷转移、轨道重构、自旋耦合等物理效应可以改变氧化物界面两侧的母体材料的本征物理特性。这些方法已成为氧化物界面物理研究的范式。随着薄膜制备技术的精进,科学家们已经可以利用高能电子衍射仪或者光学手段实时监控功能氧化物薄膜的层状外延生长,实现单原胞层-单原胞层超晶格的“乐高式”原子制造。将不同物理特性的氧化物材料相互搭配有助于实现“1+1>2”的性能突破,构建出具有多功能、多场调控的氧化物电子学器件。

最近,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心的郭尔佳特聘研究员、金奎娟研究员和中科院高能所的殷雯研究员,利用结构近邻效应引起的巨大氧八面体倾转实现了单原胞层厚度的具有铁磁性的LaCoO3超薄膜,其饱和磁化强度达到了~0.7 μB/Co,相比之前的饱和磁化强度又增加了40%。研究人员采用过渡金属氧化物中具有超大氧八面体倾转的DyScO3作为调控层,通过构建单原胞层-单原胞层超晶格,将氧八面体的倾转传递到功能层LaCoO3中。他们利用合肥同步辐射光源软X射线磁圆二色线站表征了LaCoO3薄膜的X射线吸收谱和X射线磁圆二色谱,结果证实了钴离子从低自旋态转变为较高自旋态。研究人员认为在张应力和八面体扭转的共同作用下,晶格场和能带带宽减小,使电子更愿意占据eg能级dx^2-y^2道,促进钴离子发生自旋态转变。上述实验结果揭示了界面传递的氧八面体倾转不仅可以作为亚纳米尺度(原胞层量级)精确结构的调控手段,而且还可以与功能薄膜材料的电、磁、光等物性直接耦合,成为一种全新的物态调控范式。以上研究也有望突破过渡金属氧化物超薄层在微纳磁性功能器件中应用的瓶颈,使性能优异的多功能单原胞层功能氧化物薄膜成为备选材料。研究成果以“Atomically engineered cobaltite layers for robust ferromagnetism”为题发表在Science Advances 8, eabq3981 (2022)。本工作依托合肥同步辐射光源软X射线磁圆二色线站的X射线磁圆二色技术表征了LaCoO3薄膜的磁性。

单层超晶格通过八面体旋转调控磁性状态,磁滞回线以及LaCoO3XMCD谱线