高含量非贵金属单原子电催化氧还原方面取得进展
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高含量非贵金属单原子电催化氧还原方面取得进展
 发布时间:2018-06-08  大小:【

近年来,催化剂被广泛用于科学研究和工业应用。由于近100%的活性位原子暴露,高活性和稳定性,单原子催化剂被认为是贵金属Pt基催化剂的重要替代品。尽管单原子催化剂研究有很大进展,但是目前工作中所实现的单原子负载量还很少,如何提高单原子负载量依然是一个重大挑战。

  

最近,陆亚林团队的傅正平副教授与韩国蔚山科技大学 (UNIST)的李峰博士等合作,以Cu基金属无氮有机骨架材料(MOF)为前驱体,将前驱体和双氰胺的混合物在Ar气氛中煅烧,再用酸除去金属残余物,获得了一种高效稳定的Cu单原子催化剂。该催化剂中Cu原子均匀地负载在氮掺杂的超薄碳纳米片上,Cu原子的负载量达到了20.9%(质量比)。研究团队利用合肥光源“X射线磁圆二色谱学实验站”(BL12B)测量了CuX射线吸收精细结构谱(NEXAFS),确定了Cu原子的配位和价态。第一性原理计算表明单原子铜有利于O2OOH的吸附,并且会拉伸O-O键,这大大促进了氧的还原过程。在一定电势下,单原子铜催化氧还原反应的质量活性达到了金属铜颗粒的54倍。该工作对设计和制备高含量掺杂非贵金属单原子的高效稳定催化剂提供了崭新的思路。该文章发表在环境和能源领域国际顶尖期刊Energy & Environmental Science(影响因子29.518)上,傅正平副教授是论文的共同通讯作者。

  

全文链接:Energy Environ. Sci., 2018, DOI: 10.1039/C8EE01169A

  

  

1.催化剂示意图

 

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