如何操控分子间相互作用实现长程自旋有序在理解和调控微观尺度的磁性行为以及开发新型宏观磁性材料和器件方面具有重要意义。然而，温度和环境对分子磁性行为和自旋有序的形成起着决定作用。高温下，热涨落会破坏自旋有序使分子间交换作用失效。根据Mermin-Wagner理论预言，二维系统不存在长程自发磁有序。因此，实现二维室温铁磁分子材料面临着巨大的挑战。
为了解决这一挑战，中国科学技术大学的吴长征教授、郭宇桥副教授课题组针对二维材料普遍缺乏本征磁性和难以引入净自旋的科学难点，提出了通过表界面化学在二维体系引入本征磁性的新策略。该团队以有机分子(二茂钴(Co(Cp)2)作为磁性基元，基于无机层状材料层间的限域效应，利用插层化学构建了长程有序的室温磁性分子单层。基于有机-无机（Co(Cp)2/SnS2）超晶格界面处动态电荷转移发展了二维-[Co(Cp)2-S2-- Co(Cp)2-]-共振超交换新机制，实现有机分子基元间长程磁有序结构，得到高的临界温度（> 400 K）和弱场下强磁性（4 emu.g-1）的二维铁磁分子层。通过STM和AFM联用的扫描探针显微技术成功表征出限域在SnS2层间的单个Co(Cp)2分子的取向和形成的单层分子类蜂巢状阵列，其中相邻Co(Cp)2分子的电子云相互弥散形成具有的类似石墨烯体系的离域电子态介导了Co(Cp)2分子之间的自旋交换相互作用。该工作通过调控分子自旋有序，实现新结构的磁性固体，有望为电子技术、信息存储和量子计算等应用领域提供更好的解决方案。他们通过国家同步辐射实验室X射线磁圆二色实验站的X射线磁圆二色（XMCD）技术，明确了Co(Cp)2/SnS2中的本征磁性来源于Co原子，证实了过渡金属钴原子主要贡献了Co(Cp)2/SnS2中的自旋-电荷密度。研究成果以“Room-temperature long-range ferromagnetic order in a confined molecular monolayer”为题发表在Nature Physics (2024)。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41567-023-02312-z
图. 二维磁性分子的常规表征以及磁圆二色表征
