同步辐射技术在研究太阳能转化功能材料方面取得重要进展

发布时间:2014-10-07

  我室刘庆华副研究员、何劲夫博士和姚涛副研究员等利用同步辐射X射线吸收谱学(XAFS)技术在研究新型太阳能转化功能材料的形貌结构和性能调控中取得重要进展,于2014年10月6日在国际著名期刊《自然-通讯》上发表研究论文(Nature Communications 5, 5122 (2014)),阐述了他们的研究成果。

  通过太阳能光解水的“人工光合作用”将太阳能转换为清洁的氢能,被认为是21世纪人类解决能源和环境问题的最有效途径之一。在过去的几十年里,国内外研究者已经在光解水领域展开了广泛的工作,但目前取得的可见光区的量子转换效率仍然比较低,严重限制了太阳能光解水技术的工业化应用前景。普遍认为导致金属氧化物在可见光区水分解性能低的本质原因主要有以下两个方面:1)常见的金属氧化物半导体光生载流子的迁移距离比较短、复合比较快;2)通常需要较大的过电势才能完成水的氧化反应。如何解决这些难题就成为提高金属氧化物的可见光水分解性能的必要途径。

  针对以上科学难点问题,他们从理论上提出一种通过形成“矢量迁移通道”的能级结构来引导光生载流子迁移的途径。实验上,通过将一层2~3 nm厚的Fe2TiO5窄禁带(2.2 eV)半导体材料包覆在高度有序的TiO2纳米管阵列表面,在Fe2TiO5/TiO2之间形成载流子分离界面,成功地将光生空穴从材料内部定向迁移到表面催化反应活性位点;同时,Fe2TiO5与TiO2匹配的导带结构极大减小了水分解反应的过电势,从而使得Fe2TiO5-TiO2复合结构在400-600nm波长范围的量子转换效率高达40%以上,总的能量转换效率达到2.7%。并利用同步辐射X射线吸收谱学和电化学阻抗谱技术等一系列测量和理论分析,证实了Fe2TiO5-TiO2界面的“矢量迁移通道”能级结构是实现光生载流子定向迁移的原因。审稿人认为“这项工作所提出的载流子分离方法和通过能级剪裁来降低水分解起始电势的途径在太阳能水分解领域有着非常重要的潜在意义”。

  以上研究工作极大地丰富了人们利用能带工程来改善光解水可见光量子效率的认识,为进一步调控氧化物半导体光催化剂水分解性能提供了新思路。该项研究得到国家自然科学基金重点项目、创新研究群体项目和科技部“973”项目等基金的资助。