• 科研动态 合肥光源用户在高压燃烧反应研究中取得新进展 内燃机的自点火过程主要由低温氧化化学所调控。理想反应器与诊断手段的发展推动并促进人们对于低温氧化机制的理解和认识。法国洛林大学、CNRS研究员Battin-Leclerc课题组与合肥光源燃烧光束线站、原子与分子物理光束线站合作，首次实现了高压燃烧反应器与同步辐射光电离质谱（SVUV-PIMS）相结合，开展了正庚烷1至10个大气压工况下的低温氧化实验研究。本工作利用三级差分系统将变压力射流搅拌反应器与同步辐射光电离质谱结合，实现高压反应室到高真空电离室的过渡，如图1所示。体积为65.4 cm3的射流搅拌反应器固定于不锈钢腔体中，反应器末端有4 mm的微孔用于维持反应器内部与腔体之间的压力平衡。反 2022-07-11
• 科研动态 合肥光源用户孙永福教授获第六届“中国化学会-赢创化学创新奖”... 日前，合肥光源用户孙永福教授荣获第六届“中国化学会-赢创化学创新奖”杰出青年科学家奖，张晓东教授荣获中国化学会“青年化学奖”。孙永福教授聚焦二氧化碳光/电还原制高附加值碳氢燃料或化学品中的关键基础科学问题，开展了功能导向二维无机材料的精准制备、精细结构解析、电子结构调制及光/电催化转化性能的系统研究。张晓东教授主要围绕如何实现低维固体光响应性能的功能化应用这一关键科学问题，结合现代物理表征手段和理论分析，在低维固体的可控化学合成、载流子过程和激子过程调控、及其能源催化领域的应用等方面做出了系统的创新工作。近几年来，孙永福教授、张晓东教授综合利用了合肥光源的红外谱学和显微成像、质谱、光电子能谱、 2022-05-30
• 科研动态 合肥光源用户在高效光催化甲烷无氧偶联制乙烷/氢气研究中取得新... 近日，熊宇杰教授和龙冉教授研究团队与中国科学技术大学杨金龙院士团队付岑峰副研究员、南京大学邹志刚院士团队姚颖方教授合作，发展了光催化甲烷无氧偶联（NOCM）方法，依托合肥光源红外谱学与显微成像线站，在高选择性制备乙烷和氢气上取得重要进展。甲烷作为一种重要的碳基小分子，在自然界分布广泛，是天然气、页岩气、可燃冰、沼气等的主要成分。迄今为止，甲烷的使用仍以燃烧为主，导致排放出大量的二氧化碳。甲烷作为化工原料主要用于合成氨、甲醇及其衍生物，但其用量仅占天然气消耗量的5%-7%。虽然甲烷储量远远超过石油储量，但作为化工原料其开发程度远无法与石油相比。如何将储量巨大的甲烷资源转化为具有更高经济附加值的燃 2022-05-30
• 科研动态 氢提取苯乙炔加成机制促进碳纳米结构形成 多环芳烃是炭烟、碳纳米颗粒材料和星际物质的重要组成。多年来科学界提出了许多机制来解释它的形成和生长：比如氢提乙炔加成(HACA)、氢提取乙烯基乙炔加成(HAVA)、苯基加成脱氢环化以及共振稳定自由基成簇等。致密芳烃(PCAH)大量存在于火焰当中，但HACA和HAVA效率缓慢，无法重现火焰实验中观察到的致密芳烃浓度，因此它们形成以及由此成核为碳纳米粒子的机制仍不清楚。密度泛函理论研究显示，当反应温度高于1000K时，不饱和烷基在致密芳烃成核过程中显现出重要性。苯乙炔是具有不饱和烷基的最简单致密芳烃分子。沙特阿卜杜拉国王科技大学的Aamir Farooq教授和金汉锋博士与大连理工大学、中南民族大学 2022-05-06
• 科研动态 单位点限域活化实现高效氧气析出研究取得重要进展 氧气析出反应(OER)对电解水、CO2还原、可充电金属-空气电池等的实现具有重要意义。目前，大部分报道的OER催化剂在工作条件下会发生大面积的表面重构过程，此过程中发生的连续的原子溶解与再沉积常会导致严重的积聚与表面积的减小，进而明显地降低了反应活性。近期，中国科学技术大学国家同步辐射实验室宋礼教授课题组通过利用β-Ni(OH)2纳米片中的Ni空位，成功实现了一系列金属单原子催化剂，对其中Ir1-Ni(OH)2的OER性能与结构分析发现，Ir单位点在服役条件下会随电势发生明显的结构活化过程，最终得到具备多氧配位的高价Ir活性位点，而且催化剂的稳定性较佳，这主要是因为原子水平的Ir重构过程抑制了 2022-04-26
• 科研动态 合肥光源用户在电催化水分解研究领域取得系列进展 氢气因为热值高、无污染，被认为是一种高效、清洁的能源，电催化水分解制氢是一种非常有前景获取氢的方式。然而，电催化分解水这一过程面临着反应动力学缓慢和过电位较高的问题，导致了较低的能量转换效率。因此，需要开发高活性、价格低廉的催化剂以大幅降低电能消耗从而有效降低制氢成本。针对此问题，中国科学技术大学国家同步辐射实验室闫文盛教授课题组基于同步辐射技术开展了HER（析氢反应）和OER（析氧反应）催化剂的设计制备、微观结构和催化性能三者之间内在联系的研究，取得了系列研究成果（ACS Catal. 2020, 10, 5691-5697；J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 43, 2022-04-26
• 科研动态 合肥光源用户在氧化物-氮化物界面磁性研究取得新进展 近年来人工外延异质结受到广泛关注，其界面现象和多自由度纠缠的电子态导致的新奇电子学和磁性状态引起了大家的兴趣。目前，两个非磁材料界面出现磁性是自旋电子学器件构成中新奇的特性之一。尽管理论预测两个反铁磁超晶格界面或者反铁磁和顺磁的界面可以出现铁磁序，近二十多年来界面磁性一直在全氧化物或者金属与氧化物的界面被报道，并通过界面电荷转移、结构耦合、轨道重组或者阳离子重组基础上的交换耦合作用调控等几种机制来解释这一新颖的现象，但是过渡金属氧化物与氮化物界面的磁性还从来没有被报道过。近期，中国科学院物理所的郭尔佳研究员和金奎娟研究员课题组，利用等离子体辅助的脉冲激光沉积技术生长了由反铁磁的Cr2O3和Cr 2022-04-07
• 科研动态 合肥光源用户在单原子双功能氧催化研究中获得新进展 可充电锌空气电池(ZABs)因其具有较高理论能量密度(1086 Wh kg−1,包括氧)、低成本、本征安全性(使用水系电解质)、以及实现高倍率和长循环寿命的潜在可行性，而被认为是极具前景的下一代储能器件。然而，ZABs的放电过程中的氧还原反应(ORR)和充电过程中的析氧反应(OER)具有非常缓慢的反应动力学，因此在工况条件下产生较大的极化，使得能源效率低下。近年来，无贵金属M-N-C (M指过渡金属原子)单原子催化剂(SACs)成为一种有前景的双功能ORR/OER电催化剂。过渡金属原子的原子级分散可以实现100%的最大原子效率，中心过渡金属原子的未被占据的d轨道可以有效地与氧中间体相互作用以确 2022-04-02
• 科研动态 “基于可调谐红外激光的能源化学研究大型实验装置” 项目验收... 3月8日-9日，“基于可调谐红外激光的能源化学研究大型实验装置”项目验收会议在合肥顺利召开。该装置位于中国科学技术大学国家同步辐射实验室，是一套具有国际先进水平的波长连续可调、覆盖中红外到远红外波段的可调谐红外自由电子激光光源，和以红外自由电子激光为光源的固/气和固/液表界面反射吸收红外光谱实验线站、原子力显微红外光谱实验线站、和频光谱实验线站、光解离光谱实验线站和光激发光谱实验线站五条实验线站。实验室承担其核心组成部分——红外自由电子激光光源的建设，于2021年8月9日顺利通过专家测试。该装置验收后将开放运行。相关新闻：1、国家重大科研仪器设备研制专项（部委推荐）“基于可调谐红外激光的能源 2022-04-01
• 科研动态 碱性析氢中的协同反应动力学研究取得重要进展 碱性电催化析氢反应(HER)在清洁能源的转化与存储中起着重要作用。钌(Ru)基HER催化剂因其突出的催化活性、低成本和优于铂基催化剂的耐久度，被广泛应用于碱性HER反应。但是，碱性介质中缓慢的水解离导致的质子供应不足以及关键中间体在催化剂上的吸附/脱附较差，给实现Ru基催化剂上的高效反应过程带来了巨大挑战。近期，中国科学技术大学国家同步辐射实验室宋礼教授课题组报道了一种在碳载体上形成的具有相邻Ru单原子与Ru纳米粒子的高性能碱性HER电催化剂。相关结果发表在国际著名期刊Advanced Materials上，论文第一作者为国家同步辐射实验室博士后何群、硕士研究生周煜筑和化材学院博士研究生寿宏伟 2022-03-30
• 科研动态 合肥光源用户在电化学二氧化碳还原高效合成乙醇研究中获得新进展 将二氧化碳电化学转化为用于可持续能源的增值产品是一种环境友好且经济的方法。相比起CO，C2+碳氢化合物或含氧化合物，如乙醇(C2H5OH)、乙烯(C2H4)和正丙醇(n-C3H7OH)具有显著的能量密度，在解决能源危机方面更有价值。然而，复杂的产品选择性限制了二氧化碳减排技术的发展和应用。最近高经济性的不对称C2+产物乙醇受到了越来越多的关注。之前的研究发现，通过电化学CO2RR选择性生产乙醇的催化剂的设计应该集中在最小化三种竞争反应路径，它们通过消耗电子和质子、析氢反应、生成C1+产物(如甲烷，甲酸) 和其他对称的C2+产物形成（例如乙烯）来降低非对称乙醇的法拉第效率(FE)。这就迫切要求一 2022-03-21
• 科研动态 合肥光源用户在实现高效烯烃氢磷酸化研究中获得新进展 烯烃的氢磷酸化被认为是生产有价值的烷基磷化合物最方便、最直接的方法，但在目前的均相催化条件下，性能并不理想。根据该反应的自由基特性，合理设计和合成多相催化剂是一种非常有潜力的途径。近年来，单原子(SA)催化剂因其优异的性能而受到研究者们的广泛关注，它们的活性中心是金属原子，具有简单、明确、均匀的特点，有利于结构调控，这使得SA催化剂在均相催化的多相化方面具有广阔的应用前景。金属氧化物是SA催化剂广泛应用的载体，通常利用其缺陷来锚定单原子，这些缺陷主要是由额外的还原过程产生的氧空位，但它们通常的密度不足会导致单原子负载较低。与氧空位相比，金属空位也是金属氧化物中的典型缺陷，可以有效地稳定单原子。 2022-03-16
• 科研动态 合肥光源用户在实现高效单原子HER催化剂研究中获得新进展 析氢反应(HER)被认为是实现未来绿色、可持续氢能蓝图的关键。在已报道的电催化剂中，单原子Pt基材料因其固有的HER高活性和对贵金属原子的最大利用而受到广泛关注。金属原子(M)与周围非金属原子(nM)形成的配位构型一直被认为是决定中间体吸附能和催化活性的关键因素。在过去的研究中，Pt-(nM)4构型被认为是一个高活性的活性位点。近年来一些报道表明，M-(nM)4可能不是典型反应的最佳活性位点，值得进一步构建新的构型来提高其固有活性。基于此，格里菲斯大学姚向东、西安交通大学常春然、福州大学袁珮等报道了一种独特的Pt-C3配位结构，该配位结构是通过将孤立的Pt原子捕获到富缺陷的石墨烯载体上制备的。 2022-01-14
• 科研动态 合肥光源用户通过构建新型原子阵列催化剂实现高效电解水制氢 近期中国科学院上海高等研究院姜政研究员、东华大学李小鹏研究员、复旦大学刘智攀教授以及韩国汉阳大学Jung-Ho Lee教授与国家同步辐射实验室团队合作，依托合肥光源红外谱学与显微成像线站，在构建新型原子阵列催化剂用于电解水制氢上取得重要进展。目前广泛研究的金属非均相催化剂根据金属分散状态大体可分为单原子、团簇和纳米颗粒三种类型。单原子一般随机分布在载体表面，在催化反应中属于“单兵作战“。相比单原子，团簇或者纳米颗粒在催化反应中原子利用率低，活性金属原子间距一般与体相材料相近且难以调控。是否存在第四种类型的金属分散状态：既能保持100%原子利用效率，亦使得活性金属原子间距能够根据催化反应的特点进 2021-12-31