• 科研动态 合肥光源用户在锂硫电池三元金属磷化物催化剂研究中取得进展 金属磷化物具有良好的导电性能、较高的电催化活性，可被用于调控锂硫电池的电化学反应过程。然而，金属磷化物的电催化活性仍具有提升空间，且相关作用机制仍需探索，这对锂硫电池电化学反应的合理化具有重要的学术研究价值。近日，西南科技大学的宋英泽教授团队以三元金属类普鲁士蓝（FCN-PBA）为前驱体分别制备铁钴镍三元金属磷化物和氧化物修饰的碳纳米球电催化剂(FCNP和FCNO)。其中三元金属磷化物FCNP具有丰富的极性和优异的电子传导性，为多硫化锂提供丰富的吸附位点和较短的转化路径，从而表现出较高的电催化活性。该团队利用国家同步辐射实验室BL07W软X射线成像线站对三元金属催化剂表面Li2S进行了高衬度、 2022-11-29
• 科研动态 合肥光源用户在面内异晶面和异应力同质结的构筑研究取得新进展 渡金属氧化物中由于晶格、自旋、轨道和电荷等多重自由度高度耦合，表现出极为丰富的物理特性，是多场物态调控的载体。在氧化物界面处，不连续的晶格结构导致各序参量之间的相互作用发生急剧变化，极易发生金属离子间的电荷转移、轨道重构和自旋重排等新奇现象，因此氧化物界面的原子级精准构筑、物性表征和动态调控成为功能薄膜物理领域的研究热点之一。过去几十年，科学家们只能通过选择晶格结构和晶格常数相近的材料进行外延生长成为纵向异质结，也可以通过两种成核能相差较大的材料自组装成为横向异质结。无论是哪种生长方式，外延薄膜的晶相都严格取决于衬底的晶相，同时薄膜承受的应力也由衬底与薄膜之间的晶格常数失配度决定。这种自然选择 2022-11-29
• 科研动态 合肥光源用户在实现高效酸性ORR研究中获得新进展 氧还原反应（ORR）对于质子交换膜燃料电池（PEMFC）、金属-空气电池等各种能量转换和储存系统具有重要意义。开发具有高性价比、高效率的用于ORR的电催化剂是实现这些装置大规模应用的关键。在过去的几十年里，一类新开发的共轭聚合物（CPs）网络，主要涉及结晶的共价有机框架（COFs）和非结晶共价有机聚合物（COPs），由于独特的拓扑设计原则、模块化的特征以及丰富的元素组成，在电催化领域中表现出巨大的潜力。其中，COPs材料由网状化学指导的丰富多彩的原子级设计标准将定义明确的氧化还原位点以及电负性杂原子定向引入在拓扑骨架中，通过高度不可逆反应共价键合成非晶态聚合物，在电催化ORR领域已取得了卓越的 2022-11-28
• 科研动态 合肥光源用户在金属表面低维分子可控合成研究中取得新进展 通过研究有机分子在金属表面的吸附与反应特性来实现低维功能分子结构的可控制备具有十分重要的意义。金属衬底在表面反应过程中可以充当催化剂，从而有效降低相关反应的反应势垒。虽然人们早就意识到分子在金属表面的具体吸附构型对反应路径和反应势垒起着关键的作用，然而由于很难在单分子尺度对分子吸附构型进行调控，因此几乎没有具体实验尝试研究分子在金属表面的具体吸附构型对相关反应影响的机制。近日，合肥光源催化与表面科学线站（BL11U）高端用户迟力峰院士课题组与国家同步辐射实验室朱俊发教授、陕西师范大学李青教授以及瑞典林雪平大学Jonas Björk教授合作，系统研究了同时含有氧和硫的BPDSC分子（4,4-联苯 2022-11-22
• 科研动态 合肥光源用户在实现高选择性光氧化甲烷制甲醇研究中获得新进展 温和条件下光催化氧化CH4为液体燃料一直是科学界和工业界追求的目标，相比较传统的甲烷转化技术（尤其是甲烷水汽重整反应）需要的高温高压反应条件，基于半导体的光催化甲烷转化技术能够利用光能克服甲烷活化的能垒，被认为是一种极具前景的能够在温和条件下实现甲烷有效转化的途径之一。近期，中国科学技术大学谢毅团队孙永福课题组设计了由两种不同金属氧化物组成的二维面内多孔Z型异质结构ZnO/Fe2O3，实现了精准调控CH4光氧化的活性和选择性。为了准确获得催化剂在光照条件下光生电子的迁移方向，该团队借助合肥光源催化与表面科学线站（BL11U）的同步辐射光电子能谱（SRPES）技术，通过光纤直接将氙灯光源引入至样 2022-11-16
• 科研动态 基于同步辐射的氧还原动力学过程研究取得新进展 电化学氧还原反应（ORR）是现代可持续工业能源储存和转换技术的核心。然而，该反应所包含的多个反应中间体的结合能因遵循固有的线性比例关系（LSR）而难以独立调节，这已成为提高氧还原反应动力学和选择性的瓶颈。为了克服氧还原反应中LSR的限制，采用O-O自由基直接裂解的双位点催化途径取代传统的单位点催化机制是一种可行的解决方案，但对活性位点的几何构型要求非常严格，必须满足适当的金属间原子间距和电子性质。近日，中国科学技术大学国家同步辐射实验室刘庆华课题组利用基于同步辐射的原位X射线吸收谱学和红外谱学等表征技术，观察到由氮桥接的Pt=N2=Fe双原子活性位结构能够促进关键反应中间态Pt-O-O-Fe的 2022-10-28
• 科研动态 合肥光源用户在星际分子形成机制研究中获得新进展 得益于射电天文望远镜的飞速发展，人类已经在星际介质中观测到了上百种复杂有机分（ComplexOrganicMolecules, COMs ），包括多种与生命相关的醛、羧酸、酯和氨基酸等。研究这些地外复杂有机分子的形成机制，有助于构建分子云和恒星形成区域的化学模型，为探索生命起源问题提供重要参考，对天体化学、天体生物学和物理化学界具有重要意义。理论计算显示仅气相反应生成的物质的浓度比观测结果低2到3个数量级，因此固相反应对复杂有机分子的形成应有重要贡献。星际介质中的固态部分主要由尘埃颗粒，以及附着在其表面的数百纳米到几微米的掺杂小分子有机物的固态冰构成。在高能宇宙射线和紫外光的作用下，这些小 2022-10-28
• 科研动态 质谱线站在植物叶片代谢物质谱成像 取得新进展 近日，中国科学技术大学国家同步辐射实验室质谱线站潘洋教授团队利用自行研发的解吸电喷雾电离/二次光电离（DESI/PI）质谱成像平台（Analytical Chemistry,2019, 91, 6616-6623）结合多孔聚四氟乙烯印迹技术，实现对多种植物叶片中代谢物的空间成像。研究成果以“Enhanced Coverage and Sensitivity of Imprint DESI Mass Spectrometry Imaging for Plant Leaf Metabolites by Post-Photoionization”为题，以front cover形式发表于国际分析化学领域著名期刊《Analytical Chemistry》杂志（doi.org/10.1021/acs.analchem.2c03329）。在已知植物种群中，有约200,000个植物代谢物的化学结构被鉴定出来。植物代谢物的成分分析和空间成像对探讨植物代谢物的生物合成、运输、生理机制、自我调节机制及植物与生态的相互作用具有重要意义。质谱成像是近年来涌现出的分子成像技术，具有免荧光标记、不需要复杂样品前处 2022-10-12
• 科研动态 合肥光源用户实现我国首次太阳过渡区观测 近期，中科院空间新技术试验卫星上搭载的46.5nm极紫外太阳成像仪（SUTRI）顺利开机，成功获得首批太阳过渡区（太阳色球与日冕之间的层次）动态成像观测数据，并捕获到近期太阳上的一些活动现象。http://www.nao.cas.cn/news/ky/202209/t20220914_6512205.html图：SUTRI部件在合肥光源计量站的测试图SUTRI是由中科院国家天文台怀柔太阳观测基地、北京大学地空学院空间所、同济大学精密光学工程技术研究所等单位联合研制，并在合肥光源光谱辐射标准和计量光束线站开展了关键器件的性能测试。基于探测器极紫外波段的光电响应测试结果，结合其他测试项目完成了探测 2022-09-19
• 科研动态 合肥光源用户在实现高效光催化二氧化碳还原研究中获得新进展 在温和条件下，将CO2转化为有价值的化学原料或液体燃料，对于减轻温室效应和实现碳中和具有重要意义。其中，光催化被认为是一种利用太阳能转化CO2的绿色技术。在众多光催化剂中，聚合氮化碳（CN）以其优异的化学稳定性和低成本被认为是最有希望实现工业规模利用的光催化剂之一。然而，已报道的CN基材料仍然存在催化位点不足和电荷分离能力有限的问题，限制了其在光催化中的进一步实际应用。因此，需要新的策略以提高CN基材料上光生载流子和催化位点的分离能力，从而将CO2催化成高附加值产品。对比光催化CO2RR广泛生成的C1产物，生产高附加值的多碳产品和燃料受到了广泛关注。但是，与C1产物相比，高动力学障碍、缓慢的C 2022-09-16
• 科研动态 原子与分子物理线站发展喷雾进样高分辨光电离质谱实验方法 过氧化氢是低温燃烧和大气自氧化过程中重要的中间产物，但由于具有高沸点、热不稳定等性质，且缺少纯的标准化学试剂，直接对气相中的过氧化氢进行定量分析存在着困难和挑战。鉴于间接的过氧化氢定量方法存在较大的不确定性，原子与分子物理线站发展了喷雾进样高分辨光电离质谱实验方法，首次可靠地实现了过氧化氢光电离截面的直接测量，推动了燃烧和大气等方向对气相过氧化物和自氧化反应的研究。本工作利用压力差将过氧化氢水溶液通过石英毛细管空柱抽入低压流动管中，并利用惰性鞘流气体的快速膨胀，将经毛细管进入的液体快速变为若干小液滴，如图1a所示。该方法使样品的比表面积大幅增加，从而大大提高了气化的效率，实现了室温下过氧化氢的完全气化，避免使用高温造成其分解。此外，石英毛细管（内径100um，外径0.4mm）具有非常小的死体积以及低的表面活性，避免了传输管路对过氧化氢可能出现的化学分解的影响。随后气化后的样品经分子束取样进入高分辨光电离质谱进行分析。图1. 喷雾进样-分子束取样低压流动管-同步辐射光电离质谱系统示意图获得的过氧化氢光电离截面如图2所示，相比于文献中间接方法测量的结果，本研究获得的截面结果小了2-3，计算 2022-09-14
• 科研动态 合肥光源用户在实现高效光催化产氢研究中获得新进展 通过光催化水分解法进行太阳能制氢（H2）是一种利用阳光产生绿色H2燃料的有前途、廉价且环境友好的技术。然而，目前开发的光催化剂效率低、稳定性差、价格高，严重制约了其大规模应用。因此，开发高活性、稳定且廉价的光催化剂对于实现工业规模的太阳能制氢具有重要意义。由于独特的物理化学性质，2D过渡金属磷硫属化合物（MPCx）（M = Cr、Mn、Fe等；C = S、Se和Te）在催化、光电等领域引起了广泛的关注。其具有以下特点：1）超薄的厚度有利于光生电子/空穴的解离，并传输到表面；2）比表面积大，有利于与其他材料形成强界面电子耦合；3）丰富的表面活性位点促进了表面的氧化还原催化反应；4）厚度依赖的带隙 2022-08-24
• 科研动态 合肥光源原子与分子物理线站 搭建高分辨光电离质谱与气相色谱质... 燃料的燃烧和挥发性有机物的大气氧化反应是非常复杂的反应过程，涉及到多种类型的化学反应、宽广的温度和压力范围、极其复杂的产物分布。因此解析燃烧和大气氧化中的反应产物，尤其是过氧化物等活泼中间体，对于阐明燃烧反应和大气氧化反应的机制是至关重要的。同步辐射光电离质谱(SVUV-PIMS)在过氧化物和自由基等活泼中间体探测等方面发挥巨大的作用，取得了系列重要研究成果。随着研究的不断深入，需要更好的区分在燃烧和大气氧化反应中形成的复杂异构体。此外，对于那些没有光电离截面的物质，虽然可以利用光电离质谱法进行检测，但不能进行定量测量。针对以上问题，迫切需要发展新的实验方法来解决在燃烧和大气氧化实验中复杂组分 2022-08-24
• 科研动态 我室团队应邀在《化学研究评述》撰写原位同步辐射谱学综述论文 能量存储和转换过程的表界面动力学研究一直是能源领域研究的热点和难点，其中固-液界面的反应动力学探测极具挑战性。同步辐射具有亮度高、准直性好、频谱连续等诸多优异的特性，能够有效探测材料表界面的局域原子和电子结构，非常适合原位追踪反应过程中固-液界面结构变化的动态过程，实时在线探测固-液界面活性中心结构和反应中间体在能量转换过程中的变化及其演变规律。近日，国家同步辐射实验室/核科学技术学院刘庆华研究组应邀在《Accounts of Chemical Research》（化学研究评述）发表了题为 “Tracking the oxygen dynamics of solid–liquid electrochemical interfaces by correlative in situsynchrotron spectroscopies” 的综述论文。该综述基于团队前期的研究工作，以氧关联电化学固-液界面反应动力学研究为例，从同步辐射谱学原位探测的基本原理出发并结合多个应用实例，深入浅出、系统全面地介绍了如何通过联合原位同步辐射红外谱学和X射线吸收谱学有效地获取氧关联能量转换过程中固-液界面的 2022-07-14