近日，中国科学技术大学曾杰教授、张志荣特任副研究员团队在单原子催化领域取得进展，提出了一种调控单原子在载体表面空间分布的新策略，并揭示其对电催化析氧反应性能的关键影响。研究人员通过电化学沉积方法，将铱单原子分别精准锚定于CoOOH纳米片的面位与边位，构建了具有不同空间分布的单原子催化体系。结果表明，尽管两类单原子具有相似的配位结构，但其电子结构及催化行为存在显著差异，其中边位单原子表现出更优异的催化性能，在10 mA cm-2电流密度下仅需220 mV过电位，显著优于面位结构。机理研究进一步表明，不同空间分布的单原子通过调控中间体吸附强度及反应路径，有效提升了析氧反应动力学。
在表征方法方面，研究团队利用AFM-IRFEL实验站纳米红外成像技术实现了对催化表面活性吸附物种的纳米尺度空间分辨探测。AFM-IR结果显示（图1），不同空间分布的铱单原子对关键活性物种OH的吸附行为存在明显差异：面位单原子增强了OH的吸附，而边位单原子则表现出较弱的吸附特性。这一结果与原位红外光谱及理论计算相一致，表明边位单原子通过优化中间体吸附能，降低反应能垒，从而实现更高效的催化过程。该工作展示了AFM-IR在单原子催化反应机理研究中的独特优势，为深入理解催化活性位点的空间异质性提供了重要手段。
图1.催化剂表面OH物种的AFM-IR成像图
相关工作以《Modulating Spatial Distributions of Single Atoms on Supports for Enhanced Oxygen Evolution》为题，发表在Nano Letters上
原文链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5c00465
