单分散活性位注入协同磷化物实现高效催化碱性水分解制氢
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单分散活性位注入协同磷化物实现高效催化碱性水分解制氢
 发布时间:2020-02-03  大小:【


氢能作为地球上最清洁的能源,是未来能源结构中最为重要的一部分。电催化分解水制氢被认为是一种较有前景的方式去获得氢气。迄今为止,已有很多报道的电催化剂在酸性介质中表现出了优异的电解水表现,但是对能够在碱性条件下实现高活性的,低成本的电催化剂的开发仍然面临挑战。主要原因之一是水解离步的高能垒,其使得反应的整体效率较低。另外,为了实现较高效的氢分子的析出,水解离后所产生的吸附氢还需具备较合适的脱附过程。近年来,催化电子结构调控被认为是一类较有效果的策略去提升其电催化活性。例如,氮或锰掺杂的二硫化钴可以优化活性位点对氢吸附的自由能。另外,主观上去引入析氢活性位到某些载体上也是一种可行的策略,只是报道较少。近年来,向合适的载体上注入高密度的单原子位点来同时实现较高的原子利用率(尤其对于贵金属)和较优的催化性质备受研究者关注,但是要同时实现高密度负载和单原子分散仍然面临巨大挑战。

近期,国家同步辐射实验室宋礼教授课题组从材料设计和可控合成出发,报道了以单分散钌(Ru)位点掺杂磷化镍(Ni5P4)催化剂来实现高效的碱性水分解制氢。相关结果发表于国际著名期刊Adv. Mater. (DOI: 10.1002/adma.201906972),论文共同第一作者是博士研究生何群、博士后江宏亮和昆明理工大学博士研究生田冬。


图:单原子Ru掺杂的Ni5P4电催化剂的设计合成与结构解析

该研究通过金属空位辅助合成策略成功实现了单原子分散的Ru位点掺杂的Ni5P4催化剂。电催化性能测试表明Ni5P4-Ru催化剂可以实现较高效的催化活性,具备35mV的启动电位,在123mV过电位下可以实现10 mAcm-2的电流密度。长时间的循环测试表明催化剂具备较好的稳定性(约5天)。通过将催化剂负载到大的集流体上(碳纸),其整体的催化活性得到了进一步的提升,最终实现了54mV的过电位,接近商用Pt/C的活性。同步辐射X-ray谱学分析和DFT计算表明,掺杂导致的局域结构极化可以带来富电子的Ru位点,从而优化了水的解离过程。与此同时,单原子Ru的掺杂给电催化剂的氢脱附过程也带来了积极的促进作用。这些研究结果说明,合理的结构调控与活性位点注入的结合可以为设计高效的电催化剂提供巨大潜力。

该工作得到了科技部重点研发计划、国家基金委大科学装置联合重点和中意国际合作项目、中科院重点前沿和国际伙伴计划项目等资助。


文章链接:https://doi.org/10.1002/adma.201906972




 

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