Co和Ni共存的单原子催化剂实现CO2电催化制合成气
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科研动态
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Co和Ni共存的单原子催化剂实现CO2电催化制合成气[2019-12-20]
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Co和Ni共存的单原子催化剂实现CO2电催化制合成气
 发布时间:2019-12-20  大小:【


传统化石燃料在使用过程中会大量释放二氧化碳,因此给当前气候环境带来了很多极大的问题,包括如温室效应加剧,海水持续酸化等。近年来,科研人员正积极努力地探索实现二氧化碳减排或固定的方法和途径有效方法,包括目前被认为较有应用前景的化学催化二氧化碳固定,电/光催化二氧化碳还原等。其中,电催化CO2还原因为其催化效率高,反应条件温和,可高效利用其他清洁能源,被认为是一类较有应用前景的减碳技术。,而其中电催化CO2转化为CO为具有最高效率的反应之一。当前,CO作为一类重要的化工原料气(合成气的重要组分)已经被广泛利用于各类热催化反应中,包括费托反应,醇合成等。但是,目当前工业上主要利用的合成气来自于煤气化,天然气蒸汽转化等,其能量消耗和成本较高。因此,电催化CO2还原或可成为另一种具有较好前景的合成气制备技术。但是,目前,大部分已报道的电催化剂都以追求高选择性催化二氧化碳转化为一氧化碳为主,对于直接电催化产合成气却鲜有报道。这可能是因为直接得到合成气需要同时考虑以下问题:

一、催化剂对二氧化碳还原和水还原这两个反应的效率问题,只有合适的效率差异才能够实现具备较合理比例的合成气。合成气的比例对实际应用中热催化反应的选择性至关重要。

二、在电催化过程中,二氧化碳还原和水还原反应具备竞争关系,因此,要想同时保持两个反应的活性,又能够同时实现比例可调的合成气具有一定的挑战性。

近期中国科学技术大学同步辐射实验室宋礼教授课题组与哥伦比亚大学陈经广教授以及佛罗里达农工大学Shyam Kattel教授合作,以氮掺杂的碳为载体负载了同时含有CoNi的单原子催化剂,并应用于二氧化碳电还原反应来高效制备合成气。相关结果发表于国际著名期刊Angew. Chem. Int. Ed. (DOI: 10.1002/ange.201912719), 论文共同第一作者为博士研究生何群、博士后刘道彬和博士后Ji Hoon Lee

该研究通过高温热解的方法制备了氮掺杂碳负载的CoNi共存的单原子催化剂。具体的电化学测试表明:在不同的应用电势下,钴/镍双金属位点单原子电催化剂可以实现较高的电流密度(在-1.0 V的电势下,实现电流密度>74 mA cm-2,更重要的是,这类催化剂可以实现一个较宽的合成气比例范围(一氧化碳/氢气,0.23-2.26),适用典型的热催化反应中反应物的需求。结合同步辐射吸收谱及材料表征数据,DFT计算结果揭示了CoNi单原子催化剂上分别产生H2CO的关键中间产物。这些研究发现为非贵金属CO2RR催化剂高效制得宽H2/CO比例合成气提供了非常有用的实例。

以上研究工作得到了科技部重点研发计划项目以及国家留学基金管理委员会的资助。



 

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