南京大学在磁性拓扑材料Mn(SbxBi1-x)2Te4体系研究实现突破
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南京大学在磁性拓扑材料Mn(SbxBi1-x)2Te4体系研究实现突破
 发布时间:2019-11-25  大小:【


1982Thouless等人通过拓扑不变量成功解释了整数量子霍尔效应以来,量子自旋霍尔效应,量子反常霍尔效应等新奇的拓扑量子效应相继被预言和实现。三维拓扑绝缘体Bi2Se3家族被发现之后,拓扑材料的物性研究得到进一步发展。目前,拓扑绝缘体与磁性的结合是热点研究课题,理论表明在磁性拓扑绝缘体中可以实现众多奇异的拓扑量子现象,如无需施加外磁场,就可以实现具有一维无耗散边缘导电通道的量子反常霍尔效应(quantum anomalous Hall effect, QAHE)。因此该体系不仅为凝聚态物理基础研究提供了重要方向,也为实现高速低能耗电子器件的应用提供了优异的材料平台。在实验上,量子反常霍尔效应于2013年在磁性掺杂(Bi,Sb)2Te3材料中首次被实验发现,随后世界上多个课题组相继在不同的磁性掺杂拓扑绝缘体体系中发现了该效应。但是,由于这些体系的磁性是通过外部掺杂引入的,晶体质量会受到外来掺杂元素的极大影响,且掺杂分布的不均匀性和有限的掺杂量导致该该类体系中量子化输运现象的观测温度都很低(< 2 K),苛刻的极低温测量环境是目前人们遇到的主要瓶颈,极大地限制了可能的应用前景。


近期,理论物理学家指出了一种新的磁性拓扑绝缘体材料MnBi2Te4,给拓扑绝缘体应用研究带来了新的突破方向。该材料的一大优势就是相比掺杂磁性拓扑绝缘体具有更大的磁交换能隙,理论上可以实现更高温的QAHE,最近有部分实验也表明量子化电导可以在较高温度下存在。不同于以往的材料依靠磁性元素掺杂引入磁性,MnBi2Te4的磁性来源于材料自身结构内部的Mn原子,这是一种具有本征磁性的拓扑绝缘体材料,无需引入额外的掺杂。理论计算表明其磁交换能隙可以达到约80 meV,远大于以往的磁性拓扑绝缘体体系,有望实现更高温度的拓扑量子效应的观测。但是初期的实验研究发现无论是单晶块体样品还是MBE薄膜样品,MnBi2Te4总是具有很严重的n型自掺杂效应,使其费米能级位于体相导带,离狄拉克点很远,大量的体相平庸载流子使得输运测量中无法获得纯净的拓扑表面态/边态输运信号,应用的前景依然黯淡。


近日,南京大学物理学院宋凤麒课题组与合作者利用国家同步辐射实验室的角分辨光电子能谱(ARPES)在本征磁性拓扑绝缘体材料优化方面取得重要进展。该工作以“Intrinsic magnetic topological insulator phases in the Sb doped MnBi2Te4 bulk and thin flakes”为题,于今年102日在《自然通讯》(Nature Communications)杂志上在线发表(Nature Communications 10, 4469 (2019))。

本文主要作者

宋凤麒研究组样品制备及前期工作


在该工作中,研究者通过助熔剂法成功获得了大尺寸MnBi2Te4单晶样品,并利用Sb元素对该样品中Bi元素进行了替位掺杂,制备了一系列不同组分的Mn(SbxBi1-x)2Te4材料家族。基于这些单晶样品,研究者利用同步辐射ARPES对该系列材料的能带结构进行了系统的表征工作。


宋凤麒课题组在NSRL-ARPES工作


首先研究者在7.25 eV的入射光光子能量下对纯MnBi2Te4样品能带进行了表征,从中成功区分了MnBi2Te4能带结构中具有抛物线色散关系的体态与具有线性色散关系的拓扑表面态,并证实在纯MnBi2Te4样品中,强烈的自掺杂效应导致狄拉克点远离费米面,约位于费米面以下260 meV处。

紧接着,对Sb掺杂的Mn(SbxBi1-x)2Te4样品进行ARPES表征发现随着Sb浓度x的提升,材料的费米面逐渐从导带向价带移动。如图a所示,对于x = 0的样品,费米面位于导带;而对于x = 0.4的样品,费米面位于价带;而对于中间组分x = 0.3,费米面刚好位于体能隙附近。从上述的ARPES表征中,可以看出随着Sb浓度的改变,Mn(SbxBi1-x)2Te4样品在x = 0.3附近出现了载流子n-p转变。

a. Sb掺杂变化(x)对材料费米面影响


研究团队进行进一步的电输运测量发现该体系的霍尔系数(曲线斜率)随着掺杂浓度的升高在x = 0.3时发生从负到正的变号(如图b所示),同样证实了该体系中随Sb浓度变化的载流子n-p转变。同时对霍尔电阻率的进一步分析,研究者发现对于x = 0.3的样品,其载流子浓度为1.85×1018 cm-3,相比纯MnBi2Te4样品(7.05×1019 cm-3)降低了近40倍。说明通过Sb掺杂,有效地抑制了该体系中体相载流子的浓度,为器件研究提供了很好的平台。同时,研究者还通过磁性测量发现该体系随着Sb浓度升高其反铁磁相变温度没有明显变化,自发磁有序仍然得到保持。研究者还通过第一性原理计算发现该体系随Sb浓度的提高,在x = 0.55处会发生拓扑相变,但对于上述实验研究的掺杂范围(x = 0  0.5)其拓扑非平庸的性质仍然得到保留。


b. Sb掺杂变化(x)对材料霍尔电阻率(左)及载流子浓度的影响(右)



研究人员最终将实验数据总结得出相图(图c),在Mn(SbxBi1-x)2Te4体系中,可以通过材料优化找到一个区间,使得拓扑非平庸、自发磁有序、体相载流子抑制这三个条件同时得到满足,为实现更高温的量子反常霍尔效应和其他新奇的拓扑量子样品提供了重要的平台。目前MnBi2Te4体系已经得到国内外多个课题组的广泛关注,进一步的实验和理论正在逐步开展。

c. Sb掺杂变化(x)对材料各属性的影响及相位区间图



该工作得到了国家同步辐射实验室孙喆教授课题组、中科院上海微系统与信息技术研究所沈大伟教授课题组、南京大学张海军教授课题组等多个科研团队的实验条件和理论计算支持。同时该工作得到了国家重点研发计划量子调控重点专项(2017YFA0303203, 2018YFA0306800),国家自然科学基金(91622115, 11522432, 11574217, 11674165, 11227902, 11774154, 61822403, 11874203, 11904165, 11904166, U1732273U1732159),江苏省自然科学基金(BK20160659BK20190286),中央高校基本科研专项资金资助等基金的支持。

 

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