气相输运重构合成分子筛研究取得进展
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气相输运重构合成分子筛研究取得进展
 发布时间:2019-11-15  大小:【


沸石分子筛是一类具有均匀微孔的多孔材料,其孔径与分子大小相当,因而可依其孔径大小来筛选分流各种流体分子,广泛应用于气体分离、催化等工业领域。合成不同孔径不同结构的分子筛材料是该领域的研究重点。近日,中国科大罗震林副研究员与捷克查理大学Opanasenko教授等人合作,在利用气相输运重构技术合成新分子筛的研究中取得重要进展,相关结果以“Vapor-phase-transport rearrangement technique for the synthesis of new zeolites”为题,于20191112日在线发表在Nature Communications(《自然·通讯》)上。

水热法可以在高温高压条件下合成多种结构沸石分子筛,是最常见的合成方法,但因其可控性差,难于合成特定目标结构分子筛。本课题中,研究人员在ADORassembly–disassembly–organisation–reassembly)技术基础上(Chem. Soc. Rev., 2015,44, 7177),以IWW型硅锗分子筛为前躯体,在盐酸气氛下水解相对不稳定的富锗t-cub结构得到中间产物IPC-18P,再通过热处理合成了IPC-18新型分子筛结构,此方法可拓展至其他结构分子筛的合成。难得的是,研究人员通过设计原位反应装置,采用同步辐射衍射XRD和吸收谱XANES技术,原位研究了材料在水解和热处理过程中的结构演化,揭开了反应过程的“黑匣子”,为该课题的机理研究提供了重要支撑,为未来设计其他结构分子筛的合成路径提供了参考。


1:从IWW分子筛到新型IPC-18分子筛合成示意图


根据XRDXANES的表征结果(图2),研究人员分析发现,IWW硅锗分子筛的HCl气相水解过程经历了三个阶段:1)从反应开始到2分钟这个时间段,富Ge四面体快速水解并引发晶格畸变;22-12分钟,Ge原子从晶格脱出并伴随晶体结构的重构;12分钟以后,Si-O层进行较缓慢的层间重构直到得到稳定的中间产物IPC-18P。在热处理阶段,IPC-18PSi-O层重新以S4R单元连接,形成贫GeIPC-18分子筛结构。本文不仅明确了IWW分子筛转化为新型IPC-18分子筛过程中的结构演化机理,并且为合成其他分子筛材料提供了一个很好的理论和实验参考。


2(a)IWW硅锗分子筛原位水解过程和(b)IPC-18P热处理过程中的原位XRD图谱; IWW分子筛在HCl气相水解过程中的(c)晶格参数和(d)Ge K吸收边能量随时间的演化;(e)IWWIPC-18的演化示意图


该论文共同通讯作者是捷克查理大学Opanasenko教授和中国科大国家同步辐射实验室罗震林副研究员,共同第一作者是查理大学KasnerykShamzhy和国家同步辐射实验室博士生周靖添。该工作得到国家重点研发计划(2016YFA0300102)和国家自然科学基金(11675179, 11434009)等项目的资助,同步辐射光源为课题开展提供了实验条件。


论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-019-12882-3


 

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