我室在原位同步辐射探究酸性电催化析氧反应中间体的研究取得进展
邮箱登录 | 校首页 | ENGLISH VERSION | 实验室信息平台
科研动态
气相输运重构合成分子筛研究取得进展[2019-11-15]
我室在原位同步辐射探究酸性电催化析氧反应中间体的研究取得进展[2019-10-25]
合肥光源用户在碳基催化剂电催化析氢研究取得新进展[2019-10-23]
同步辐射吸收谱解析层状电催化的相调控和异质原子掺杂效应[2019-10-08]
中国科大在调控表面手性分子反应动力学方面取得进展[2019-09-19]
我室在二氧化钒相变调控研究中取得新进展[2019-09-18]
我室在三元层状过渡金属硫族化物及其应用研究取得进展[2019-07-23]
中国科大在表面科学顶级综述期刊上发表长篇综述[2019-07-03]
我室在高曲率碳负载铂单原子高效析氢方面研究取得进展[2019-06-06]
高分子结晶理论模型展望[2019-06-03]
中国科大揭示光驱动固氮合成氨新机制[2019-05-24]
中国科大在能源和燃烧领域顶级综述期刊上发表燃烧综述论文[2019-05-20]
我室在原位同步辐射探究酸性电催化析氧反应中间体的研究取得进展
 发布时间:2019-10-25  大小:【


氢气是一种能量密度高、清洁无污染的可再生能源。相比于传统的“甲烷水蒸气重整”,质子交换膜水电解池(PEMWE)因其转化效率高、氢气纯度高、无污染等优点被认为最具发展潜力的一种制氢技术。然而,阳极析氧反应由于其缓慢的动力学速率以及催化剂在酸性环境下的不稳定性,成为制约PEMWE广泛应用的瓶颈,亟需设计高效稳定的酸性析氧电催化剂来提升PEMWE的效率。

在实际电催化反应中,催化剂活性位的原子和电子结构可能会发生可逆的自我调整和优化,这些结构变化往往是影响催化剂稳定性的关键所在,然而通过非原位表征技术来捕捉这些关键中间态的结构信息存在很大的困难。因此,如何在工作条件下实时监测催化剂的活性位原子和电子的动态变化过程已成为目前催化剂理性设计的前提和挑战。

针对这些关键性科学问题,国家同步辐射实验室姚涛教授课题组与化学与材料科学学院杨金龙教授课题组合作,发展原位同步辐射吸收谱和红外技术,并结合理论计算,首次精确探测到钌基单原子催化剂在酸性电化学析氧反应过程中的催化活性位点的动态变化过程,并依此设计出高活性和高稳定性的酸性OER催化剂,研究成果20191024日以“Dynamic oxygen adsorption on single-atomic Ruthenium catalyst with high performance for acidic oxygen evolution reaction”为题,在线发表于《自然·通讯》杂志(Nature Communications DOI:10.1038/s41467-019-12886-z)。中国科大博士生曹林林和特任副研究员罗其全是论文的共同第一作者。



研究团队选取活性位点高度均一的钌基单原子催化剂作为研究对象,该催化剂在析氧反应中达到10 mA cm-2的电流密度仅需267 mV的过电势。同时,利用同步辐射原位X射线吸收谱和红外谱实验装置,实时监测催化剂在工作条件下结构的动态演化过程。观察到在反应电压下该活性位点“Ru1-N4会发生动态的单氧吸附,形成关键的“O-Ru1-N4反应中间体。理论计算进一步证实了动态氧吸附可以有效地促进电子由Ru原子向被吸附的O原子传递,有效地避免对反应物种的强吸附,从而显著降低反应所需的过电势,促进了其催化活性的显著提高。这项发现为今后PEMWE实际应用开发新型高效稳定的催化剂提供了实验基础,也从原子尺度研究催化材料表面/界面的动态过程提供了理论指导。

该研究得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费专项资金和青年创新促进会等项目的资助,也得到合肥国家同步辐射实验室、北京和上海同步辐射光源测试机时的支持。


附文章链接:https://www.nature.com/articles/s41467-019-12886-z





 

Copyright 2014 中国科学技术大学国家同步辐射实验室 All Rights Reserved. Web2014
地址:中国 合肥市合作化南路42号 邮编:230029 电话:+86-551-63602043
欢迎您的光临!您是本站第 位访问者
<%@LANGUAGE="JAVASCRIPT" CODEPAGE="65001"%> 无标题文档