表面动力学控制合成石墨单炔纳米线取得进展
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表面动力学控制合成石墨单炔纳米线取得进展[2018-11-06]
表面动力学控制合成石墨单炔纳米线取得进展
 发布时间:2018-11-06  大小:【

自下而上”的表面合成方法,因具有原子级别精度,近年来在制备低维功能纳米结构方面展现出前所未有的优势。然而,由于超高真空反应环境的限制,在缺少催化剂和溶剂的情况下,调控复杂反应的化学反应路径成为一大挑战。尤其在选择反应能垒不占优势的路径方面,有效的调控鲜有报道。溴代苯乙炔类分子在表面的反应是一个典型的例子,由于炔炔之间格拉泽偶联具有更低的反应能垒,生成石墨双炔(graphdiyne)纳米线是更优先的路径。而Sonogashira交叉偶联反应,因其反应能垒更高,通常难以筛选出来。因此,合成低维石墨单炔(graphyne)依然是化学界的一大挑战,尽管其具有非常优异的电子传输性能和合适的能带隙宽度。近期,中国科学技术大学国家同步辐射实验室朱俊发教授课题组发展了一种高衬底温度、低蒸发速率和低表面覆盖度(HLL)的动力学调控方法,在Ag(111)单晶表面成功地把高反应能垒的Sonogashira交叉偶联的产率提高到了70%以上,并制备出石墨单炔纳米线(1)。研究人员结合一系列控制对比实验揭示了调控该反应的机理。 在低表面单体浓度和高衬底温度的情况下,分子单体倾向于通过Sonogashira交叉偶联连接在表面已存在的分子链上,而非单体之间发生格拉泽偶联生成双炔类二聚体。该研究为控制多种表面交叉偶联反应提供了重要的理论指导。相关研究论文发表于国际化学顶级期刊 J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 13421−13428,其中博士生王涛为论文第一作者。

  

  

1.利用对溴联苯乙炔分子在Ag(111)表面通过不同的动力学策略分别合成石墨双炔和石墨单炔纳米线图解。

  

以上研究工作得到了国家重点研发项目(2017YFA0403402)、国家自然科学基金(21473178, 21773222)等项目的资助。

 

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